Thin　film　encapsulation　(TFE)　is　vital　for　flexible　organic　light-emitting　diodes　(OLEDs).　In　this　work,　the　Al2O3/　alucone　nanolaminates　grown　by　atomic　layer　deposition　(ALD)　and　molecular　layer　deposition　(MLD)　were　investigated　as　TFE　for　OLEDs.　It　was　found　that　alucone　film　with　the　suitable　thickness　could　better　flatten　Al2O3　film　by　filling　the　defects.　The　nanolaminates　of　15/2.5　nm　Al2O3/　alucone　had　high　density　to　minimize　the　pass　of　water　vapor,　and　the　barrier　properties　were　improved　with　the　increasing　number　of　dyads.　The　water　vapor　transmission　rate　(WVTR)　could　reached　1.44×10-4　g/m2/day　with　5.5　dyads　nanolaminates　in　a　control　environment　of　25,　60%　RH.　The　lifetime　(L/L0=0.5)　of　a　green　OLED　could　reached　more　than　380h　using　5dyads　nanolaminates　as　encapsulation　layer.　The　result　indicated　a　promising　encapsulation　method　to　prolong　the　lifetime　of　OLED.　©　2021,　John　Wiley　and　Sons　Inc.　All　rights　reserved.