NH_3不仅是关键的工业化学原料,而且是未来可再生能源的无碳燃料和可运输的载体.目前,工业合成NH_3仍然以传统的Haber-Bosch反应为主,需要300-500°C的高温和20-30　MPa的压力.为克服这些缺点,研究者设计了NO-CO-H_2O反应体系.在该反应中,通过有毒气体CO在H_2O存在的条件下将NO还原成NH_3,这是一种近乎理想的生产NH_3的方法.目前,已经报道了Pt/Al_2O_3在NO-CO-H_2O反应中具有较高的NH_3选择性,但反应温度(400°C)仍然较高,不利于实际应用.因此,在低温条件下引入光照,通过光辅助热催化NO-CO-H_2O反应来获得NH_3产品,是一种极具发展潜力的方法.研究人员通过密度泛函理论(DFT)研究发现,　Cu在NO还原反应中具有很高的活性和NH_3选择性,且Cu在水煤气(CO+H_2O)变换反应中具有较高的活性.CeO_2具有丰富氧空位同时能充当碳酸盐的储存位点,还可以起到稳定分散铜的作用.因此,本文将具有局域表面等离子体共振(LSPR)效应的金属Cu负载在具有氧空位的棒状CeO_2上形成Cu/CeO_2纳米复合材料,并研究了其催化NO-CO-H_2O反应性能.结果表明,　Cu/CeO_2不仅在100-270°C下表现出较好的CO和NO去除效率,且可以选择性地催化还原NO为NH_3.其中,　5%Cu/CeO_2表现出最优催化活性,　210°C时NO转化率为94.4%和NH_3选择性为66.5%.在相同温度下,可见光可以进一步提高NO转化率(97.7%)和NH_3选择性(69.1%).通过对NO-CO-H_2O反应进行分步活性测试,发现该反应的主要过程由水煤气变化反应生成活性H*及其进一步与NO发生选择性催化还原反应两部分组成.准原位电子顺磁共振、原位漫反射傅立叶变换红外光谱和密度泛函理论计算表明,在Cu/CeO_2上NO-CO-H_2O的反应机理是CO首先与H_2O反应形成HCO_3*中间物,然后分解成CO_2和活性H*,最后NO与活性H*反应产生NH_3.而可见光诱导Cu的LSPR效应能有效地将催化剂的光吸收范围拓宽至可见光,同时其产生的热电子能有效提高催化剂表面电子密度,从而促进了HCO_3*分解为CO_2和活性H*;另外,在CeO_2上再生了氧空位(H_2O的活化点),进而增加了NH_3产量.综上,本文提供了一种在温和条件下合成NH_3的可行性方法,能为合成NH_3工艺提供一种新途径.