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余长林 (余长林.) [1] | 胡久彪 (胡久彪.) [2] | 杨凯 (杨凯.) [3] | 刘小燕 (刘小燕.) [4] | 樊启哲 (樊启哲.) [5]

Indexed by:

PKU CSCD

Abstract:

首先采用柠檬酸络法制备了系列MxOy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/MxOy/CeO2-ZrO2复合催化剂.考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响.采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征.甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/A12 O3/CeO2-ZrO2> Ni/BaO/CeO2-ZrO2> Ni/CeO2-ZrO2> Ni/CuO/CeO2-ZrO2.催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成MxOy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2 O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性.掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的“氢溢流”效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cuo与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降.

Keyword:

CeZr固溶体 助剂元素 改性 柠檬酸络合法 甲烷部分氧化

Community:

  • [ 1 ] [余长林]江西理工大学
  • [ 2 ] [胡久彪]江西理工大学
  • [ 3 ] [杨凯]福州大学
  • [ 4 ] [刘小燕]江西理工大学
  • [ 5 ] [樊启哲]江西理工大学

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Source :

稀有金属

ISSN: 0258-7076

Year: 2014

Issue: 1

Volume: 38

Page: 60-70

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