This　article　reports　three　versatile　drug　carriers　based　on　two-dimensional　supramolecular　crystal　sponges　of　([(H2O)ML]2+,　M=Co,　Zn,　Cu),　which　self-assemble　through　hydrogen　bonding　and　pi-pi　stacking　to　form　layered　structures　with　controllable　hexagonal　pores.　Three　parent　crystal　sponges　([(H2O)CoL]&　sdot;(ClO4)2　&　sdot;(H2O)6　&　sdot;(CH3OH)　(1),　[(H2O)ZnL]&　sdot;(ClO4)2　&　sdot;(H2O)5　&　sdot;(CH3OH)　(2),　and　[(H2O)CuL]&　sdot;(ClO4)2　&　sdot;(H2O)3(CH3OH)3　(3))　were　successfully　synthesized　via　the　coordination　reaction　between　metal　salt　M(ClO4)2　and　tris　(2-benzimidazolylmethyl)　amine　ligand　(L).　The　pore　sizes　and　symmetries　of　these　sponges　are　variable　depending　on　the　metal　ions.　These　materials　can　selectively　accommodate　guest　molecules　of　different　sizes　through　hydrogen　bonding,　including　methanol　and　large　drug　molecules　such　as　ibuprofen　(HIbu),　ibuprofen　methyl　ester　(MeOIbu),　and　indomethacin　methyl　ester　(MeOInd).　The　accommodation　of　drug　molecules　in　the　cavities　may　alter　the　host　layered　structures.　The　configuration　of　[(H2O)CoL]2+　in　[(H2O)CoL]&　sdot;(HIbu)0.5　&　sdot;(ClO4)2　&　sdot;(H2O)1(CH3OH)1.33　(4)　which　accommodates　HIbu　is　slightly　different　from　that　in　1.　The　structures　of　[(H2O)CoL]&　sdot;(MeOIbu)0.5　&　sdot;(ClO4)2　&　sdot;(CH3OH)0.75　(5)　and　[(H2O)ZnL]&　sdot;(MeOIbu)0.5　&　sdot;(ClO4)2　&　sdot;(H2O)0.5　&　sdot;(CH3OH)　(6)　that　accommodate　MeOIbu　are　almost　the　same　to　those　of　1　and　2,　respectively,　while　the　stacking　of　the　host　layered　structures　in　[(H2O)　CuL]2　&　sdot;(MeOIbu)&　sdot;(ClO4)4　&　sdot;(H2O)6　(7)　and　[(H2O)CuL]2　&　sdot;(MeOIbu)&　sdot;(ClO4)4　&　sdot;(H2O)8　(8)　that　also　accommodate　MeOIbu　are　completely　different　from　that　of　3.　Despite　that　the　structure　of　[(H2O)ZnL]2　&　sdot;(MeOInd)&　sdot;　(ClO4)4　&　sdot;(H2O)3　&　sdot;(CH3OH)2　(9)　which　carries　MeOInd　is　the　same　to　that　of　3,　the　stacking　of　the　host　layered　structure　of　[(H2O)CuL]2　&　sdot;(MeOInd)&　sdot;(ClO4)4　&　sdot;(H2O)5　&　sdot;(CH3OH)　(10)　carrying　MeOInd　is　different　from　that　of　3.　Our　results　developed　a　new　type　of　supramolecular　self-assemblies　for　drug　carrying　and　delivery,　and　may　provide　important　insights　into　the　design　of　supramolecular　drug　carriers.