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电催化CO_2还原转变成合成气是一种有前途的解决CO_2污染的方法.本工作在合成钴基金属有机框架材料ZIF-67的过程中引入Ag~+,通过调控Co/Ag物质的量的比和煅烧温度合成一系列的CoAg共负载的氮碳材料(CoAg(a:b)-N-C),并进行电催化还原CO_2的性能研究.X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱分析(XPS)测试表明,金属Co和Ag主要以单质的形式负载在碳基质上,部分以金属氮键(M-N)的形式存在.透射电子显微镜(TEM)表明,部分金属单质被碳材料包裹,从而有效防止金属颗粒在使用过程中发生团聚.线性扫描伏安法(LSV)测试表明CoAg(a:b)-N-C呈现出高于Co负载氮碳材料(Co-N-C)的电催化还原CO_2的活性,其中CoAg(1∶1)-N-C-900在-0.53 V(vs.RHE)下产物CO的法拉第效率(FE)为45%,H_2的FE为26%,此时CO/H_2比例也达到1.73;产物的FE表明Co/Ag物质的量的比、煅烧温度和还原电位等都会对CO/H_2比例产生影响,其中Co/Ag对CO/H_2比例的调控范围更大,可达0.43~1.73.机理分析表明,Ag的引入提高了CoAg(1∶1)-N-C-900的导电性和对CO_2及中间体CO~*的吸附能力,因而最终提高了材料的电催化还原CO_2的活性.本研究表明,CoAg(a:b)-N-C是一种有潜力的电催化CO_2转化为合成气的材料.
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环境科学学报
ISSN: 0253-2468
CN: 11-1843/X
Year: 2023
Issue: 06
Volume: 43
Page: 192-202
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