Ordered　assembly　of　anisotropic　one-dimensional　(1D)　and　2D　nanomaterials　is　necessary　for　preparing　delicate　heterostructures　with　close　contact　to　alleviate　the　energy　and　environmental　crisis.　Here,　we　exploited　oriented　attachment,　a　non-classical　growth　mechanism,　as　a　tool　for　preparing　ordered　1D/2D　NiZn　layered　double　hydroxide　(Ni-Zn　LDH)　heterostructures　beyond　the　use　of　surfactants.　Lattice　matching　between　the　(101)　plane　of　1D　nanoneedles　(NNs)　and　the　(100)　plane　of　2D　nanosheets　(NSs)　drives　the　spontaneous　ordered　assembly　of　1D　NiZn-LDH　NNs　on　2D　NiZn-LDH　NSs.　Accordingly,　the　oxygen-deficient　1D　NiZn-LDH　capable　of　CO2　adsorption　is,　therefore,　well　dispersed　on　the　2D　platform.　The　oriented　assembly　generates　strong　and　intimate　interactions　between　the　1D　and　2D　units,　enabling　the　efficient　transfer　of　photogenerated　electrons　from　2D　to　1D　NiZn-LDH.　The　oriented　1D/2D　NiZn-LDH　heterostructure　demonstrates　superior　CO2　photoreduction　performance　under　visible　light　irradiation,　with　a　CO　yield　rate　of　16,950　µmol　g−1　h−1　and　a　100%　CO　selectivity.　The　findings　demonstrate　that　the　growth　of　anisotropic　nanomaterials　can　be　tailored　for　advanced　heterostructure　design　through　oriented　attachment　alone.　[Figure　not　available:　see　fulltext.].　©　2023,　Science　China　Press.