Structural　heterogeneity　is　a　common　phenomenon　in　cellulose　hydrogel　fabricated　from　ionic　liquid.　In　this　work,　we　characterized　cellulose　hydrogel　wire　by　Fourier　transform　infrared　spectroscopy　(FTIR)　image　system　and　found　its　interesting　core–shell　structure.　By　pixel　spectra　analysis,　we　explored　their　distinctive　hydrogen　bond　network　in　core　and　shell　regions.　To　unveil　the　formation　of　heterogeneous　core–shell　structure,　we　tracked　the　cellulose　regeneration　procedure　in　situ　by　time-dependent　attenuated　total　reflection　Fourier　transform　infrared　(ATR-FTIR)　spectroscopy.　Inspired　by　an　interesting　red　followed　by　blue　band　position　shift,　namely　“V-shape”　shift,　we　proposed　a　tri-step　model　of　cellulose　regeneration　in　favor　of　quantum　calculation.　The　tri-step　model　can　explain　the　formation　of　the　heterogeneous　core–shell　structure.　©　2019　Elsevier　Ltd