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合成气制备异丁醇是一个非常复杂的过程,催化剂性质与异丁醇形成之间的关系仍未完全理解.共沉淀法是合成固体复合氧化物常用的制备方法,分散度高、相互作用强、制备工艺简单,但是影响制备过程的因素很多.本研究深入考察沉淀反应开始时沉淀温度对催化剂性质的影响,进而通过不同的表征手段,结合评价结果建立催化剂性质与异丁醇形成的联系,进一步完善异丁醇形成机制.结果表明,低温(30℃)有利于CuO-ZrO2固溶体的形成,两者分散性好,且彼此之间相互作用较强,有利于氧化铜还原.同时,在低温下,催化剂表面含有较多的羟基,与CO反应后形成较多的表面C1物种,促进了碳链增长,提高了异丁醇选择性.提高沉淀温度后,CuO颗粒粒径增大,CuO-ZrO2固溶体逐渐被破坏,两者相互作用减弱,且表面羟基含量降低,导致表面C1物种减少,异丁醇选择性明显降低.在CLZ-30(沉淀温度为30℃)催化剂上,异丁醇的选择性最高可达38.7%.
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燃料化学学报
ISSN: 0253-2409
CN: 14-1140/TQ
Year: 2019
Issue: 9
Volume: 47
Page: 1096-1103
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