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Abstract:
在合成气直接合成乙醇过程中,Rh基催化剂对乙醇等C2含氧化合物具有良好的选择性而持续成为研究热点.本工作利用UiO-66作为载体,将金属Ce4+引入UiO-66-Zr的[Zr6O4(OH)4]金属节点替换部分金属Zr4+形成[Zr6-xCexO4(OH)4]金属节点,从而较为精确地对合成气制备乙醇活性位点问题进行研究.XRD、TG、Raman、BET、H2-TPR、XPS 和 in-situ DRIFTS等表征结果显示,随着UiO-66[Zr6O4(OH)4]节点上金属Ce4+的引入,催化剂上形成了-(Zr-O)-Rh-(O-Ce-位点,而在Rh/UiO-66-Zr催化剂上形成的-(Zr-O)-Rh-(O-Zr)-位点,结合催化反应评价结果发现,乙醇活性位点数量显著提升.由于Rh物种与-(O-Zr)-物种的相互作用较强,Rh与-(O-Ce)-位点的相互作用较弱,这种相互作用的势差有利于电子的高效率传输.另一方面,-(Zr-O)-Rh-(O-Ce)-可以稳定合成气制备乙醇的关键中间体,从而促进乙醇的形成.
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燃料化学学报
ISSN: 0253-2409
CN: 14-1140/TQ
Year: 2022
Issue: 12
Volume: 50
Page: 1591-1600
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